当前建筑隔热材料存在诸多局限，如玻璃纤维隔热效果有限，有机泡沫易燃且不环保。气凝胶虽性能优异，但传统制备工艺复杂、成本高且易脆。同时，全球每年产生大量粉煤灰，传统处置方式主要为低价值利用或填埋，存在环境风险。将粉煤灰直接转化为气凝胶面临两大挑战：一是其零维微米颗粒无法自组装形成三维多孔结构；二是在水中极易沉降团聚，难以形成稳定分散体。
研究方法与关键发现
研究团队采用了一种纳米黏土辅助组装策略，利用三种关键组分协同作用：
- 提出了一种无需化学改性、无残余固废产生的可扩展制备策略，将粉煤灰直接转化为整体复合气凝胶，粉煤灰含量最高可达75 wt%
- 利用一维海泡石纳米纤维（SNFs）的空间位阻效应解决了粉煤灰在水中快速沉降的分散难题，二维蛭石纳米片（VNSs）有效支撑了三维多孔骨架结构
- 制备的粉煤灰气凝胶综合性能优异：孔隙率超过90%，热导率低至0.0334~0.0385 W/(m·K)，80%应变下抗压强度高达2.7 MPa，且在约1300°C火焰下保持结构完整
- 材料兼具优异的红外隐身性能，仅用5 mm厚气凝胶即可在10分钟内有效遮蔽人体热辐射，在建筑节能与火灾防护领域具有显著应用潜力
材料性能亮点
所制备的粉煤灰气凝胶（粉煤灰含量最高达75 wt%）展现出优异的综合性能：
- 结构与力学性能：孔隙率超过90%，密度可低至0.039 g/cm³。在80%的极高应变下，抗压强度高达2.7 MPa，远高于文献中报道的多数粉煤灰气凝胶。
- 隔热与热稳定性：室温热导率低至0.0334~0.0385 W/(m·K)，具备卓越的隔热能力。在900°C热处理后，结构保持完整，热导率甚至进一步降低。热重分析显示其在1000°C下质量损失极小。
- 阻燃性能：在约1300°C的丁烷喷枪火焰下直接烧灼3分钟，材料不燃烧、不变形，微观多孔结构保持完整。
- 红外隐身性能：仅5 mm厚的气凝胶即可在10分钟内有效遮蔽人体热辐射，显示出良好的红外隐身潜力。
该研究通过一种简单、环保的工艺，成功将粉煤灰这种大宗固废升级再造为一种集超轻、高强、优异隔热和卓越阻燃于一体的高性能材料。其可扩展的制备工艺（已展示大规模生产与复杂形状定制）为粉煤灰的高值化资源利用提供了新途径，在建筑节能、工业保温、火灾防护乃至红外隐身等领域具有显著的应用潜力。
随着建筑安全标准的不断提升和节能要求的日趋严格，建筑行业对高性能隔热阻燃材料的需求持续增长。现有常用隔热材料各有局限：玻璃纤维和矿棉热导率和密度偏高，隔热效果有限，且可能对人体健康造成威胁；有机泡沫材料虽易于生产，但存在显著的可持续性问题，且耐火性能不足，难以满足建筑防火安全要求。气凝胶因其极高孔隙率、超低密度和卓越隔热性能，被认为是新一代先进隔热材料，在提升建筑能效方面具有巨大潜力。然而，无机气凝胶制备工艺复杂、成本高昂且脆性较大；有机及有机-无机混合气凝胶虽力学性能较好，但高温下结构易降解，难以满足建筑防火要求。
粉煤灰是燃煤发电产生的细颗粒固体废弃物，产生量大且持续增加，是全球固废管理的重要挑战之一。在建材领域，粉煤灰主要用于水泥、混凝土和路面砖，高值化利用途径十分有限，未被利用的粉煤灰通常以填埋方式处置，不仅占用大量土地，还存在重金属浸出污染土壤和地下水的风险。粉煤灰主要由无定形铝硅酸盐微球构成，含SiO₂、Al₂O₃及少量Fe₂O₃和CaO，颗粒多为中空或实心球形，表面光滑，化学稳定性好，具备直接用于气凝胶制备的良好前提条件。
然而，将粉煤灰直接转化为气凝胶面临两大核心挑战：其一，微米级粉煤灰颗粒属于零维材料，无法自组装形成气凝胶所需的三维多孔结构；其二，粉煤灰颗粒在水中极易沉降和团聚，难以形成稳定的悬浮液。现有粉煤灰气凝胶研究大多采用间接路线（先从粉煤灰中提取硅酸盐组分再合成二氧化硅气凝胶），需要使用昂贵且危险的化学品，工艺复杂、耗时长，且常产生残余固废。直接以原始粉煤灰制备同时具备低热导率、高力学强度和优异阻燃性能的整体气凝胶，目前仍是一个亟待突破的技术难题。在此背景下，本研究开发了一种以纳米黏土辅助组装粉煤灰颗粒的简便可扩展方法，无需化学改性即可将原始粉煤灰直接转化为高性能整体复合气凝胶。
粉煤灰的表征
研究所用粉煤灰来源于大连华能电厂（图1a）。XRD分析（图1b）显示，粉煤灰的主要晶相为莫来石和石英，两者均为高温燃烧生成的无机氧化物。EDS分析（图1c）表明粉煤灰主要含O、C、Al、Si、Ca、Mg等元素。SEM图像（图1d、1e）显示粉煤灰颗粒以球形为主，包含部分中空玻璃微珠，具备潜在的隔热优势。激光粒度分析（图1f）表明粉煤灰粒径分布在0.3~140 μm之间，中位径为10.32 μm。粉煤灰主要由不燃无机氧化物和中空玻璃微珠构成，具备良好的阻燃潜力，但微米级零维颗粒特性使其无法单独支撑气凝胶的三维多孔结构，且在溶液中极易沉降团聚。
粉煤灰悬浮液的稳定化
粉煤灰颗粒加入去离子水后，仅5分钟即出现明显分层，30分钟内完全沉降（图2a、2b）。引入浓度为20 mg·mL⁻¹的海泡石纳米纤维（SNFs）后，粉煤灰悬浮液在浓度高达112 mg·mL⁻¹的条件下仍可稳定保持24小时以上（图2c），这得益于SNFs在水中形成的三维网络对粉煤灰颗粒产生的空间位阻效应。流变学测试（图2d~2f）表明，纯粉煤灰悬浮液表现出典型的剪切稀化特性，SNFs悬浮液呈现剪切稀化-剪切增稠-再剪切稀化的三阶段特征；加入VNSs和PVA后，复合浆料的剪切增稠行为被有效抑制，浆料从类流体向类凝胶态转变，流变性能大幅改善，有利于工业连续生产。
气凝胶的制备与结构表征
通过对比四种不同组分气凝胶（FA-1-aerogel至FA-aerogel）的制备结果（图3a），系统揭示了各组分的关键作用：缺乏SNFs时粉煤灰发生沉降；缺乏PVA时三维结构无法有效维持；而缺乏VNSs时，随粉煤灰含量增加体积收缩显著。仅有SNFs、VNSs和PVA协同作用，才能在粉煤灰含量高达75 wt%时仍保持超过99%的体积保持率（图3b）。FA-aerogel的表观密度随粉煤灰含量增加而提升，但在75 wt%含量时仍低至0.083 g/cm³；孔隙率则在91.17%~94.88%之间（图3c），孔径分布在不同粉煤灰含量下基本保持一致，以大孔为主（图3d）。图3e的结构示意图展示了低维黏土材料支撑的三维多孔框架的形成机制。力学测试（图4）表明，所有气凝胶均可在不压缩变形的情况下静置于狐尾草穗上（图4a），并承受200 g载荷（图4b）；FA-75的抗压强度在80%应变下高达2.7 MPa（图4c、4d），比文献报道的大多数粉煤灰气凝胶（0.01~0.1 MPa）高出1~2个数量级。SEM微观形貌（图5a~5f）显示，气凝胶骨架以VNSs为主体，SNFs附着于VNSs表面和边缘形成网状子结构，粉煤灰颗粒在PVA的粘结下均匀分布于支架上。XRD（图5g）和FT-IR（图5h）分析证实各组分之间仅存在物理交联，无新化学键形成。
热稳定性与阻燃性能
TGA热重分析（图6a）表明，FA-aerogel在1000°C高温下质量损失极小，FA-75气凝胶质量损失仅为10.41%，优异的热稳定性主要来源于粉煤灰和黏土矿物的不燃无机氧化物本质。600°C热处理1小时后气凝胶无可见结构变化；900°C热处理后体积保持率仍在94%~97.1%之间（图6b）。室温下气凝胶热导率为0.0334~0.0385 W/(m·K)，900°C热处理后热导率进一步降低至最低0.0311 W/(m·K)（图6c），这归因于PVA分解后固体含量减少、孔隙率提高。将气凝胶置于约1300°C丁烷喷枪火焰下烧灼3分钟（图6d），三种气凝胶均未点燃，形状和体积无变化；SEM观察（图6e~6g）证实微观多孔框架在极端火焰条件下保持完整，展现出卓越的阻燃特性。
隔热与红外隐身性能
将1.8 cm厚气凝胶置于200°C加热板上，60分钟后FA-35、FA-55、FA-75顶部温度分别仅为40.6°C、43.8°C和44.8°C（图7a），形成了约155~160°C的大温差，证明了其优异的隔热性能。将5 mm厚气凝胶置于人手上进行红外热成像实验（图7b），30分钟后被气凝胶覆盖区域与周围环境温度颜色几乎一致，而未被覆盖区域清晰可见，表明气凝胶具备有效的红外隐身能力。与文献报道的其他粉煤灰基绝热材料（陶瓷玻璃泡沫、地聚合物、泡沫混凝土等）相比，FA-aerogel在密度和热导率方面均具有绝对优势（图7c）。扩大化制备试验（图7d、7e）和多形状成型展示（图7f）进一步证明了该工艺的可扩展性和工程应用潜力。
本研究开发了一种简便可扩展的纳米黏土辅助组装策略，将原始粉煤灰直接转化为高性能整体复合气凝胶，无需化学改性，不产生额外固废。SNFs通过空间位阻效应有效稳定了粉煤灰水性分散体，解决了高浓度粉煤灰快速沉降的核心难题；VNSs的二维结构通过桥接SNFs显著增强了三维骨架的力学支撑；PVA作为环保粘结剂优化了浆料流变性能并提升了结构内聚力。粉煤灰含量高达75 wt%的气凝胶孔隙率仍超过90%，密度低至0.083 g/cm³，热导率仅为0.0334~0.0385 W/(m·K)，80%应变下抗压强度最高达2.7 MPa，在同类粉煤灰基材料中综合性能突出。第三，材料在约1300°C火焰下暴露3分钟后不燃烧、不变形，微观多孔框架保持完整；TGA分析显示FA-75气凝胶在1000°C下质量损失仅约10.4%，热稳定性优异。该工艺无需化学试剂提取、无腐蚀性试剂、无残余固废，可规模化生产，为粉煤灰的高值化资源化利用和工业固废的循环利用提供了一条环境友好、经济可行的新途径。
