背景速览
气凝胶纤维因其高孔隙率与超低热导率，被视为下一代个体热管理材料的重要候选。然而，其发展始终受限于一个经典矛盾：热绝缘依赖高孔隙，而高孔隙必然削弱力学强度。过去数年，研究者已将气凝胶纤维强度级提升~70MPa，但仍难以满足工业编织与针织工艺对纱线稳定性的要求。与此同时，高性能芳纶材料虽具有优异强度，却因致密晶体堆积而难以兼顾超低导热与可回收性。如何在纤维尺度实现强度–孔隙–可加工性–可持续性的协同突破，成为可穿戴热管理领域的核心难题。
核心挑战
气凝胶纤维的形成依赖溶胶–凝胶转变过程。在一维受限空间内，纳米构筑单元必须在瞬时相分离过程中完成网络构建与应力重分配。一旦孔径增大、孔隙率提高，结构连续性便会迅速丧失；若增强交联与堆积，则又会牺牲隔热性能。此外，传统芳纶体系分子间氢键与π–π相互作用极强，使材料回收与再加工极为困难，限制了规模化应用路径。
因此，本工作需要同时解决三个层级的问题：纳米构筑单元的可回收与可重组；组装过程中孔结构的可编程调控；工业尺度下的连续可纺与可编织。
创新方案
1. 回收–组装–织造的一体化技术路线
作者构建了从废弃杂环芳纶到气凝胶纤维织物的完整技术路径。通过KOH/DMSO超碱体系将芳纶纤维解离为杂环芳纶纳米纤维（HANF），经湿法纺丝与冷冻干燥获得气凝胶纤维，并进一步实现多股并丝与针织加工。
2. 超细HANF的构筑与结构特征
回收得到的HANF宽度仅3.4 ± 0.9nm，明显小于传统Kevlar-ANF（~18nm）。TEM、AFM及光谱分析表明其保持芳香主链结构，同时具有高分散稳定性，为后续离子调控组装提供尺寸基础。
3. 离子调控的“削弱库仑组装”机制
在湿法纺丝过程中，通过酸性凝固浴调控HANF表面电荷，Zeta电位由−46mV降至约−14mV，库仑排斥逐步减弱并触发结构组装。组装过程呈现两阶段特征：先侧向束化形成纳米束，随后纳米束进一步凝并形成分级网络。FTIR、UV-vis、流变测试与粗粒化分子动力学模拟共同验证了这一“离子调控–相分离–分级构筑”路径，实现孔径与孔隙率的可调控制。
4. 分级孔结构打破强度–孔隙耦合
最终形成的HANF-AF呈现“皮层–壳层–核层”梯度结构：壳层为0.5–5μm宏孔，核心为3–50nm纳米孔，纳米纤维沿轴向取向构成连续受力网络。该结构实现强度与隔热性能的协同提升：拉伸强度最高83.1MPa（牵伸后133.1MPa），孔隙率95.4%，热导率最低22.0mW·m-1·K-1。热绝缘来源于纳米孔Knudsen效应、宏孔抑制对流、网络增强声子散射及辐射反射的协同作用。
5. 工业针织验证
HANF-AF被制成50股纱线，断裂载荷超过12N，可在商业针织设备上连续加工。织物热导率43.5mW·m-1·K-1，低于棉、丝、聚酯等常规纤维。在0°C环境舱测试中，其外表面温度较棉织物降低5.1℃；在−2.2℃实地测试中，热平衡时间接近棉织物的两倍，验证了织物尺度的隔热效果。
More Thinking
该工作通过“离子调控–相分离–分级组装”的协同控制，实现了对纳米构筑单元作用力与孔结构演化路径的调节，为一维纳米网络材料的可控组装提供了新的设计思路。
1. 机理方面：超低热导率中各传热模式的定量贡献仍有待更系统的多尺度热传输分析；
2. 应用方面：规模化生产成本、长期水洗耐久性以及复杂环境稳定性仍需进一步评估。
